Leta 1906, kmalu po razdelitvi Bengala, je Sri Aurobindo zapustil službo v Barodi in odšel v Kalkuto, kjer je kmalu postal eden od voditeljev nacionalističnega gibanja. Bil je prvi politični voditelj v Indiji, ki je v svojem časopisu Bande Mataram odkrito predstavil idejo o popolni neodvisnosti države. Dvakrat so ga preganjali zaradi upora in enkrat zaradi zarote, vsakič pa so ga izpustili zaradi pomanjkanja dokazov. Sri Aurobindo je začel prakticirati jogo leta 1905 v Barodi. Leta 1908 je imel prvo od več temeljnih duhovnih spoznanj. Leta 1910 se je umaknil iz politike in odšel v Pondicherry, da bi se povsem posvetil svojemu notranjemu duhovnemu življenju in delu. V štiridesetih letih v Pondicherryju je razvil novo metodo duhovne prakse, ki jo je poimenoval Integralna joga. Njegov cilj je duhovno spoznanje, ki ne samo osvobodi človekove zavesti, ampak tudi preobrazi njegovo naravo. Leta 1926 je s pomočjo svoje duhovne sodelavke Matere ustanovil ašram Sri Aurobindo. Leta 1943 je bil nominiran za Nobelovo nagrado za književnost, leta 1950 pa še za Nobelovo nagrado za mir.
Šri Aurobindo je bil eden največjih jogijev in mistikov vseh časov. Njegovo delo obsega poleg praktičnih nasvetov glede integralne joge še metafiziko, psihologijo, sociologijo, drame in poezijo. Zbrana dela, v katera pa ni zajetih mnogo krajših besedil, obsegajo 30 obsežnih knjig, ki imajo skupaj kar 15075 tiskanih strani.